n 1815, la fontaine de Guillon a une fort mauvaise réputation tant elle est nauséabonde. Pourtant la même année, Ignace Denis Pouillet achète cette « fontaine puante » et ambitionne de renverser la situation. Son projet : développer autour de celle-ci un établissement thermal digne de ce nom dans la vallée du Cusancin. L'eau de Guillon, très riche en soufre, a semble-t-il des vertus thérapeutiques. En 1824, l'autorisation est enfin délivrée. Dès lors, la famille Pouillet transforme les quelques baraques qui permettaient d'accueillir les curistes en un véritable hôtel thermal qui a tout d'un grand. C'est ainsi que vers 1850, des « bains russes », des « bains orientaux », des douches et des inhalations, mais aussi des excursions, sont proposés à Guillon, répondant en tous points aux attentes du tourisme thermal, très en vogue à cette époque.

Mais que soigne-t-on à Guillon ? Tout ou presque, tant la liste « officielle » est longue. L'eau de la fontaine puante est incontestablement devenue guérisseuse des maux d'estomac et des maladies de peau. Mais attention, sur certains sujets, les premiers effets semblent parfois opposés aux bienfaits recherchés.

Situés en zone rurale et ne bénéficiant pas d'une réputation séculaire, les bains de Guillon ont néanmoins beaucoup de difficultés à rivaliser avec les plus grands. Malgré l'avènement du chemin de fer et la mise en place d'une voiture hippomobile desservant la gare de Baume, les curistes viennent surtout des environs. On est bien loin du rayonnement national voire international de quelques hauts lieux du thermalisme (Spa, Vichy…). Pour faire face aux difficultés de l'établissement, en 1860, Marcellin Pouillet, ingénieur ingénieux, a l'idée de produire une poudre, « le sulfureux Pouillet », à diluer dans les boissons ou dans les bains. Il espère, ainsi, diffuser les bienfaits de l'eau de Guillon au-delà de la région et de la saison de cure (mai à septembre). Le succès de la poudre sulfureuse est sans comparaison avec celui de l'établissement, comme en témoigne sa commercialisation jusque dans les années 1950.

Paradoxalement, Guillon prend l'appellation Guillon-les-Bains à partir de 1922, époque qui marque le début du déclin de l'établissement, dont la fermeture définitive se produit en 1940.